膜微反应器中流动与传质性能研究及其应用

化工过程强化技术，旨在不改变既定生产任务的前提下，通过缩小设备体积、简化生产工艺、压缩设备数量，实现整体产线布局的紧凑与合理，从而显著降低能耗、废料和副产品产出。发展新型反应分离耦合技术与装置，对化工反应过程强化具有重要的理论意义和应用价值。微化工系统的出现，为绿色、安全、高效地完成反应过程提供了新的技术和方法。膜反应技术通过反应与分离耦合，实现了生产过程的有效强化。化工学院张卫东教授课题组将微流控技术与膜分离技术结合，设计发展新型膜微反应器，从而实现反应-分离耦合过程的强化。

然而，作为一个新的研究方向，目前关于膜微反应器的理论研究尚少。要实现反应与分离耦合过程的强化，需要对膜微反应器内流体流动、传质及膜壁面传质性能有深入的研究。

本论文首先以矩形微通道为液相流动规律研究平台，探讨了微尺度下流动的基本规律。通过可视化实验与计算流体力学模拟，分析了流体与通道壁面浸润性能对液相流动的影响。通过分析不同流型时微通道内挤压力、剪切力和界面张力的作用关系，指出了用连续相流速表示剪切力大小，使用两相流量作为划分流型的主要依据，实现了多种流型（层流、液柱分散流、液滴分散流等）之间的可控转换。对不同流型时的速度场进行了分析，指出不同流场下主导作用力的区别。为膜微反应器中流体流动规律的研究提供了理论基础。

其次，利用渗透汽化膜微反应器考察了不同操作条件下的膜分离性能。系统研究了不同料液温度、水含量和流速时，膜微反应器对正丁醇/水体系的分离性能。根据溶解-扩散机理，采用串联阻力模型，建立了渗透汽化传质半经验模型。为膜微反应器应用于反应-分离耦合过程提供了理论依据。

再者，基于微通道中流体流动基础理论，建立了膜微反应器中流动方程，并利用有限傅立叶变换求解此方程，通过渗透汽化脱水过程，评价模型的使用。在流动模型的基础上，建立了膜微反应器中二组元对流扩散模型，通过模拟计算得到出口截面水浓度，并与实验结果相比较。丰富了微尺度下流体流动的基本理论。

最后，在膜微反应器内流动与传质性能研究的基础上，以酯化反应为例，分析了催化膜微反应器对渗透汽化-反应耦合过程的强化作用。在相同的反应条件下，膜微反应器内反应转化率较常规尺寸膜反应器有显著提高，并且在膜微反应器中可有效减缓催化剂失活。

化工过程强化技术是在不改变已定生产任务的同时，通过缩小设备体积，简化生产工艺，压缩设备数量，使整体产线布局更加紧凑合理，显著降低能耗、废料和副产品产出。发展新型反应分离耦合技术与装置对化工反应过程强化具有重要的理论意义和应用价值。微化工系统的出现为绿色、安全、高效的完成反应过程提供了新的技术和方法，而膜反应技术通过反应与分离耦合实现了生产过程的有效强化。化工学院张卫东教授课题组将微流控技术与膜分离技术结合，设计发展新型膜微反应器，从而实现反应-分离耦合过程的强化。但是，作为一个新的研究方向，目前关于膜微反应器的理论研究非常少，要实现反应与分离耦合过程的强化，需要对膜微反应器内流体流动、传质及膜壁面传质性能有深入的研究。

本论文首先以矩形微通道为液相流动规律研究平台，探讨了微尺度下流动基本规律。通过可视化实验与计算流体力学模拟，分析了流体与通道壁面浸润性能对液相流动的影响。通过分析不同流型时微通道内挤压力、剪切力和界面张力的作用关系，指出了用连续相流速表示剪切力大小，使用两相流量作为划分流型的主要依据，实现了多种流型（层流、液柱分散流、液滴分散流等）问的可控转换。对不同流型时的速度场进行了分析，指出不同流场下主导作用力的区别。为膜微反应器中流体流动规律的研究提供了理论基础。其次，利用渗透汽化膜微反应器考察了不同操作条件下膜分离性能。系统研究了不同料液温度、水含量和流速时，膜微反应器对正丁醇／水体系的分离性能。根据溶解-扩散机理，采用串联阻力模型，建立了渗透汽化传质半经验模型。为膜微反应器应用于反应-分离耦合过程提供了理论依据。再者，基于微通道中流体流动基础理论，建立了膜微反应器中流动方程，并利用有限傅立叶变换求解此方程，通过渗透汽化脱水过程，评价模型的使用。在流动模型的基础上，建立了膜微反应器中二组元对流扩散模型，通过模拟计算得到出口截面水浓度，并与实验结果相比较。丰富了微尺度下流体流动的基本理论。最后，在膜微反应器内流动与传质性能研究的基础上，以酯化反应为例，分析了催化膜微反应器对渗透汽化-反应耦合过程的强化作用。在相同的反应条件下，膜微反应器内反应转化率较常规尺寸膜反应器中有很大提高，并且在膜微反应器中可有效减缓催化剂失活。