一种用负载型Au-Pd/mpg-C3N4纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法

① 课题来源与背景 本课题来源于国家自然科学基金委面上基金项目（金颗粒在硅胶上的表面稳定及其催化环己烷氧化的性能，项目编号：21376005）。针对当前能源危机，开展甲酸储氢材料高效脱氢催化剂的开发研究工作。氢能被认为是推进21世纪能源革命的新能源，其作为燃料燃烧产物对环境无污染。关于其大规模使用，主要需解决以下三个方面的工作：氢的制取、氢的储存及氢的运输。

当前，关于氢气的制取方法得到广泛研究，电解水制氢、生物质制氢等技术的日渐成熟已经为氢能大规模使用打下了良好的基础。阻碍氢能大规模使用的瓶颈主要是氢能的储存。传统的高压储氢由于储氢量有限及安全因素，很大程度上限制了氢能的有效使用。因而，寻求新的高效储氢方法是实现氢气大规模使用的关键。

甲酸储氢是近年来研究的热点，其具有储氢量大、运输安全、使用方便等优点。对于其大规模应用的关键在于开发出高效的脱氢催化剂。

② 技术原理及性能指标 本技术通过发生脱氢反应生成氢气，同时存在着严重的脱水副反应。如何实现甲酸高效反应生产氢气，对于此过程并非简单根据对比文件及相关经验就可以完成催化剂的设计和构建。本技术的原理综合了催化剂的表面结构、竞争反应的相关机理及催化剂设计原理，构建出该催化剂。通过浸渍还原法合成负载型Au-Pd/mpg-C3N4纳米催化剂，该催化剂表现出双金属之间的协同作用以及金属与载体之间的协同作用。通过调控该双重协同作用来改善催化剂的催化性能。使用该催化剂用移动床合成1,3-丁二烯，其性能指标为：选择性高达100%以上，催化活性为120h-1以上。

③ 技术的创造性与先进性 本发明针对现有技术的不足，提供一种用负载型Au-Pd/mpg-C3N4纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法。该催化剂在甲酸脱氢反应过程中表现出优异的催化活性和稳定性。该技术创造性地将双金属Au-Pd和载体mpg-C3N4结合，充分利用合金的协同效应和合金与载体之间的协同效应。同时利用载体mpg-C3N4的孔道结构和高比表面，有效提高了催化剂的活性和使用寿命，技术在国内领先。

④ 技术的成熟程度、适用范围和安全性 本技术在实验室开展长周期催化剂寿命考察，催化剂性能较为稳定，小试过程表现出良好的活性和稳定性，技术较为成熟。该技术适用于氢燃料电池中储氢材料可逆储放氢过程，尤其是有序脱氢供给燃料电池使用，技术安全性较高。

⑤ 应用情况及存在的问题 由于氢燃料电池中氢能源的应用是一个复杂的综合性问题，需要考虑放氢与燃料电池的匹配程度。目前，尚缺少放氢过程与燃料电池匹配实验。在氢燃料电池应用中仍需相关组合使用问题探究。

①课题来源与背景本课题来源于国家自然科学基金委面上基金项目（金颗粒在硅胶上的表面稳定及其催化环己烷氧化的性能,21376005）,针对当前能源危机,开展甲酸储氢材料高效脱氢催化剂的开发研究工作;氢能被认为是推进21世纪能源革命的新能源,其作为燃料燃烧产物对环境无污染,关于其大规模使用主要需解决一下三个方面的工作：氢的制取、氢的储存及氢的运输。当前,关于氢气的制取方法得到广泛研究,电解水制氢、生物质制氢等技术的日渐成熟已经为氢能大规模使用打下了良好的基础。阻碍氢能大规模使用的瓶颈主要是氢能的储存,传统的高压储氢由于储氢量有限及安全因素很大程度上限制了氢能的有效使用。因而,寻求新的高效储氢方法是实现氢气大规模使用的关键。甲酸储氢是近年来研究的热点,其具有储氢量大,运输安全,使用方便等优点。对于其大规模应用的关键在于开发出高效的脱氢催化剂。②技术原理及性能指标本技术通过发生脱氢反应生成氢气,同时存在着严重的脱水副反应,如何实现甲酸高效反应生产氢气,对于此过程并非简单根据对比文件及相关经验就可以完成催化剂的设计和构建。本技术的原理综合了催化剂的表面结构、竞争反应的相关机理及催化剂设计原理才构建出该催化剂,通过浸渍还原法合成负载型Au-Pd/mpg-C3N4纳米催化剂,该催化剂表现出双金属之间的协同作用以及金属与载体之间的协同作用,通过调控该双重协同作用来改善催化剂的催化性能。使用该催化剂用移动床合成1,3-丁二烯,其性能指标为：选择性高达100%以上,催化活性为120h-1以上。③技术的创造性与先进性 本发明的针对现有技术的不足,提供一种用负载型Au-Pd/mpg-C3N4纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法,该催化剂在甲酸脱氢反应过程表现出优异的催化活性和稳定性。该技术创造性的将双金属Au-Pd和载体mpg-C3N4结合,充分利用合金的协同效应和合金与载体之间的协同效应,同时利用载体mpg-C3N4的孔道结构和高比表面,有效的提高了催化剂的活性和使用寿命,技术在国内领先。④技术的成熟程度,适用范围和安全性本技术在实验室开展长周期催化剂寿命考察,催化剂性能较为稳定,小试过程表现出良好的活性和稳定性,技术较为成熟,该技术适用于氢燃料电池中储氢材料可逆储放氢过程,尤其是有序脱氢供给燃料电池使用,技术安全性较高。⑤应用情况及存在的问题; 由于氢燃料电池中氢能源的应用是一个复杂的综合性问题,需要考虑放氢与燃料电池的匹配程度,目前,尚缺少放氢过程与燃料电池匹配实验。在氢燃料电池应用中仍需相关组合使用问题探究。